Tổng hợp vật liệu Nano TiO2 kích hoạt bằng Fe và thử nghiệm xử lí nước thải chứa TNT - Trương Ngọc Tuấn

Tài liệu Tổng hợp vật liệu Nano TiO2 kích hoạt bằng Fe và thử nghiệm xử lí nước thải chứa TNT - Trương Ngọc Tuấn: Hóa học Tr. N. Tuấn,, T. S. Hải, “ Tổng hợp vật liệu nano TiO2 ... nước thải chứa TNT.” 118 TổNG HợP VậT LIệU NANO TiO2 KíCH HOạT BằNG Fe và thử nghiệm xử lý nước thải chứa TNt Trương ngọc tuấn*, vũ minh thành**, nguyễn duy anh**, trần sơn hải** Tóm tắt: Vật liệu nano TiO2 kích hoạt bằng Fe (TiO2-Fe) được tổng hợp bằng phương pháp sol- gel từ tiền chất tetraclorua titan và Sắt (III) clorua. Thành phần pha, kích thước hạt, hình thái bề mặt, thành phần hóa học và hoạt tính quang của xúc tác được xác định bằng các phương pháp X- Ray, SEM, TEM, EDX và thử nghiệm phân hủy trinitrotoluen (TNT). Kết quả khảo sát cho thấy vật liệu nano TiO2-Fe có thành phần ở dạng antatase, kích thước hạt trong khoảng từ 12 27 nm, tỷ lệ Fe : Ti = 5 : 95 và có khả năng phân hủy TNT ở vùng ánh sáng khả kiến. Từ khóa: TiO2 kích hoạt bằng Fe, Quang phân hủy TNT. 1. Mở Đầu Trong những năm gần đây, phương pháp oxi hóa nâng cao đã được nghiên cứu thay thế phương pháp truyền thống (phương ...

pdf4 trang | Chia sẻ: quangot475 | Lượt xem: 435 | Lượt tải: 0download
Bạn đang xem nội dung tài liệu Tổng hợp vật liệu Nano TiO2 kích hoạt bằng Fe và thử nghiệm xử lí nước thải chứa TNT - Trương Ngọc Tuấn, để tải tài liệu về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
Hóa học Tr. N. Tuấn,, T. S. Hải, “ Tổng hợp vật liệu nano TiO2 ... nước thải chứa TNT.” 118 TổNG HợP VậT LIệU NANO TiO2 KíCH HOạT BằNG Fe và thử nghiệm xử lý nước thải chứa TNt Trương ngọc tuấn*, vũ minh thành**, nguyễn duy anh**, trần sơn hải** Tóm tắt: Vật liệu nano TiO2 kích hoạt bằng Fe (TiO2-Fe) được tổng hợp bằng phương pháp sol- gel từ tiền chất tetraclorua titan và Sắt (III) clorua. Thành phần pha, kích thước hạt, hình thái bề mặt, thành phần hóa học và hoạt tính quang của xúc tác được xác định bằng các phương pháp X- Ray, SEM, TEM, EDX và thử nghiệm phân hủy trinitrotoluen (TNT). Kết quả khảo sát cho thấy vật liệu nano TiO2-Fe có thành phần ở dạng antatase, kích thước hạt trong khoảng từ 12 27 nm, tỷ lệ Fe : Ti = 5 : 95 và có khả năng phân hủy TNT ở vùng ánh sáng khả kiến. Từ khóa: TiO2 kích hoạt bằng Fe, Quang phân hủy TNT. 1. Mở Đầu Trong những năm gần đây, phương pháp oxi hóa nâng cao đã được nghiên cứu thay thế phương pháp truyền thống (phương pháp hấp phụ) để xử lý nước thải nhiễm chất hữu cơ khó phân hủy dựa trên các loại vật liệu nano như: nano TiO2, tổ hợp sắt và sắt hydroxit, nano TiO2/SiO2, TiO2/vải thủy tinh,... [1 5]. Phương pháp này đã thu được kết quả rất hứa hẹn trong vấn đề xử lý nước thải nhiễm TNT và đang được nghiên cứu đưa vào ứng dụng trong thực tiễn. Tuy nhiên, việc sử dụng vật liệu nano TiO2 có hạn chế là TiO2 sạch chỉ phát huy được hoạt tính xúc tác trong điều kiện ánh sáng vùng phổ UV mà bức xạ UV chỉ chiếm 4 5% năng lượng mặt trời. Để sử dụng trực tiếp năng lượng mặt trời có hiệu quả hơn, cần mở rộng phổ hấp thụ TiO2 về vùng ánh sáng khả kiến (loại bức xạ chiếm gần 45% năng lượng mặt trời). TiO2 có thể được kích hoạt (doping hóa) ở vùng ánh sáng khả kiến bằng nhiều cách khác nhau như đưa thêm vào cấu trúc vật liệu TiO2 các nguyên tố có khả năng thu hẹp vùng dải trống (kim loại, phi kim, dạng hỗn hợp); đưa vào thành phần các chất màu vô cơ và hữu cơ; hoặc tiến hành biến tính bề mặt của vật liệu [6]. Bài báo này trình bày kết quả tổng hợp vật liệu TiO2-Fe và ứng dụng xử lý nước thải chứa TNT là dẫn xuất vòng thơm được sử dụng phổ biến trong sản xuất thuốc nổ. 2. Thực nghiệm 2.1. Hóa chất, thiết bị Hóa chất sử dụng trong thí nghiệm gồm: TiCl4 (>99%), Merck (Đức); HCl 36% (AR), FeCl3.6H2O (>99%) và NaOH (>96%) (AR) xuất xứ Trung Quốc; etanol (>99,7%) và H2O2 (30%) xuất xứ Việt Nam. Thiết bị sử dụng: Cân phân tích (độ chính xác ± 0,0001g), máy khuấy từ IKA (Mỹ), tủ sấy (20ữ300oC) (Trung Quốc), lò nung Lenton (Anh, 20 1200oC), máy đo pH. 2.2. Tổng hợp vật liệu nano TiO2-Fe Vật liệu nano TiO2 kích hoạt bằng Fe được tổng hợp bằng phương pháp sol-gel. Dung dịch TiCl4 10% được chuẩn bị trong dung dịch HCl 10% (dung dịch A). Dung dịch FeCl3 0,36 M được chuẩn bị trong etanol (dung dịch B). Lấy 20 ml dung dịch A và 1,6 ml dung dich B cho vào cốc chịu nhiệt, khuấy đều bằng máy khuấy từ thu được dung dịch đồng nhất C. Nhỏ từng giọt dung dịch NaOH 2M vào dung dịch C, khuấy mạnh (1000 vòng/phút) đến khi pH dung dịch bằng 7, quá trình thủy phân diễn ra thu được dạng sol. Cho bay hơi etanol ở nhiệt độ 80oC trong thời gian một giờ, sau đó để yên trong 24 giờ để chuyển từ dạng sol sang dạng gel màu cam. Hỗn hợp dạng gel tạo thành được lọc, rửa 5 lần bằng nước cất để đảm bảo loại bỏ hoàn toàn ion Cl- (kiểm tra bằng thuốc thử dung dịch AgNO3) rồi sấy chân không trong 9 giờ ở nhiệt độ 100oC. Sản phẩm sau sấy nung ở các nhiệt độ 400; 450 và 500oC trong thời gian 3 giờ thu được vật liệu nano TiO2-Fe. 2.3. Tính chất và khả năng phân hủy TNT của vật liệu a) Tính chất của vật liệu Dạng thù hình của tinh thể TiO2 được xác đinh bằng phương pháp đo phổ nhiễu xạ tia X (X-ray) trên thiết bị Brucker D8-Advance của Đức, nguồn phát xạ Cu Kα, kính lọc tinh thể đơn sắc, đệm chuẩn bằng Al2O3, tốc độ quay 3,03 o/0,5s. Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 30 , 04 - 2014 119 Thành phần nguyên tố xác định bằng phương pháp đo phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX). Hình thái học vật liệu khảo sát bằng phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) trên thiết bị JEOL của Nhật Bản. b) Khả năng xúc tác quang hóa của vật liệu Khả năng xúc tác quang hóa của vật liệu nano TiO2-Fe được đánh giá qua phản ứng phân hủy TNT trong điều kiện ánh sáng vùng khả kiến. Thí nghiệm được tiến hành như sau: Cho 3,5g vật liệu nano TiO2 vào bình cầu chứa 1000 ml dung dịch TNT nồng độ 38,5 mg/l, pH của dung dịch bằng 4. Bật máy khuấy từ (tốc độ 300 vòng/phút) và thiết bị sục không khí vào dung dịch. Tiến hành nhỏ từ từ 12 ml dung dịch H2O2 vào dung dịch. Duy trì điều kiện thí nghiệm ở nhiệt độ và ánh sáng phòng thí nghiệm. Sau 5 giờ dừng thí nghiệm, lọc bỏ kết tủa, thu được dung dịch sau phản ứng. Nồng độ TNT trong dung dịch trước và sau phản ứng được đánh giá bán định lượng bằng phương pháp đo tổng hàm lượng cacbon hữu cơ (TOC) trên thiết bị Shimadzu 6800 của Nhật Bản. 3. KếT QUả Và THảO LUậN 3.1. Tính chất của vật liệu nano TiO2-Fe Mẫu nano TiO2-Fe tổng hợp được sau khi nung ở các nhiệt độ 400; 450 và 500 oC trong 3 giờ có dạng bột màu cam. Đặc trưng thành phần pha và cấu trúc của vật liệu đ thể hiện trên hình 1. Hình 1. Giản đồ nhiễu xạ tia X của mẫu TiO2-Fe nung ở nhiệt độ 400 oC (a), 450oC (b) và 500oC (c). Giản đồ nhiễu xạ tia X trên hình 1 cho thấy, vật liệu nano TiO2-Fe khi nung ở nhiệt độ 400 oC thì chưa xuất hiện pha rutile và sự hình thành pha anatase là chưa rõ rệt. ở nhiệt độ 500oC (hình 1c) thì pha anatase chiếm chủ yếu, có cường độ rất mạnh (khoảng 210 cps) tại d = 3,513 (25,5o); 2,371 (38o); 1,890 (48o); 1,694 (54o)và 1,670 (55o) (hình 2b). Ngoài ra, còn sự xuất hiện của pha rutile, tuy nhiên sự xuất hiện này không rõ rệt. Theo [2, 3] khi nung mẫu TiO2 nguyên chất và TiO2/SiO2 ở nhiệt độ 500 oC thì pha rutile chưa xuất hiện. Điều này có thể giải thích là do việc đưa ion Fe3+ làm giảm nhiệt độ F a c u l t y o f C h e m i s t r y , H U S , V N U , D 8 A D V A N C E - B r u k e r - S a m p l e X A 4 0 0 - 0 0 5 - 0 6 2 8 ( * ) - H a l i t e , s y n - N a C l - Y : 8 7 . 3 1 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - C u b i c - a 5 . 6 4 0 2 0 - b 5 . 6 4 0 2 0 - c 5 . 6 4 0 2 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - F a c e - c e n t e r e d - F m - 3 m ( 2 2 5 ) - 4 - 1 7 9 . 4 0 3 - 0 6 5 - 1 1 1 9 ( C ) - T i t a n i u m O x i d e - T i O 2 - Y : 3 7 . 6 8 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e t r a g o n a l - a 4 . 5 8 8 0 0 - b 4 . 5 8 8 0 0 - c 2 . 9 6 7 0 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - P r i m i t i v e - P 4 2 / m n m ( 1 3 6 ) - 2 - F i l e : T u a n m a u X A 4 . r a w - T y p e : 2 T h / T h l o c k e d - S t a r t : 2 0 . 0 0 0 ° - E n d : 7 0 . 0 1 0 ° - S t e p : 0 . 0 3 0 ° - S t e p t i m e : 1 . s - T e m p . : 2 5 ° C ( R o o m ) - T i m e S t a r t e d : 1 1 s - 2 - T h e t a : 2 0 . 0 0 0 ° - T h e t a : 1 0 . 0 0 0 ° - C h i : 0 . 0 0 ° - L in ( C p s) 0 1 0 0 2 0 0 3 0 0 4 0 0 2 - T h e t a - S c a l e 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 d = 3 .2 5 1 d = 2 .8 1 3 d = 2 .5 2 3 d = 1 .9 9 1 d = 1 .6 2 6 d = 1 .4 0 9 F a c u l t y o f C h e m i s t r y , H U S , V N U , D 8 A D V A N C E - B r u k e r - S a m p l e X B 3 0 0 - 0 0 1 - 1 2 9 2 ( D ) - R u t i l e - T i O 2 - Y : 2 8 . 5 5 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e t r a g o n a l - a 4 . 5 8 0 0 0 - b 4 . 5 8 0 0 0 - c 2 . 9 5 0 0 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - P r i m i t i v e - P 4 2 / m n m ( 1 3 6 ) - 2 - 6 1 . 8 8 0 4 0 1 - 0 7 8 - 2 4 8 6 ( C ) - A n a t a s e , s y n - T i O 2 - Y : 9 5 . 8 7 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e t r a g o n a l - a 3 . 7 8 4 5 0 - b 3 . 7 8 4 5 0 - c 9 . 5 1 4 3 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - B o d y - c e n t e r e d - I 4 1 / a m d ( 1 4 1 ) - 1 ) F i l e : T u a n m a u X B 3 . r a w - T y p e : 2 T h / T h l o c k e d - S t a r t : 2 0 . 0 0 0 ° - E n d : 7 0 . 0 1 0 ° - S t e p : 0 . 0 3 0 ° - S t e p t i m e : 1 . s - T e m p . : 2 5 ° C ( R o o m ) - T i m e S t a r t e d : 1 2 s - 2 - T h e t a : 2 0 . 0 0 0 ° - T h e t a : 1 0 . 0 0 0 ° - C h i : 0 . 0 0 ° - L e f t A n g l e : 2 4 . 2 0 0 ° - R i g h t A n g l e : 2 6 . 5 7 0 ° - L e f t I n t . : 9 9 . 4 C p s - R i g h t I n t . : 1 0 4 C p s - O b s . M a x : 2 5 . 3 5 2 ° - d ( O b s . M a x ) : 3 . 5 1 0 - M a x I n t . : 2 0 8 C p s - N e t H e i g h t : 1 0 6 C p s - F W H M : 0 . 5 7 1 ° - C h o r d M i d . : 2 L in ( C p s) 0 1 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 8 0 9 0 1 0 0 1 1 0 1 2 0 1 3 0 1 4 0 1 5 0 1 6 0 1 7 0 1 8 0 1 9 0 2 0 0 2 1 0 2 2 0 2 3 0 2 4 0 2 5 0 2 6 0 2 7 0 2 8 0 2 9 0 3 0 0 2 - T h e t a - S c a l e 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 d= 3 .5 1 3 d= 3 .2 5 6 d= 3 .0 6 1 d = 2 .0 9 2 d = 1 .9 8 9 d = 2 .3 7 1 d = 2 .9 4 3 d = 1 .8 9 0 d = 1 .6 9 4 d = 1 .4 7 6 d = 1 .6 2 4 d = 1 .6 7 0 d = 1. 4 4 9 F a c u l t y o f C h e m i s t r y , H U S , V N U , D 8 A D V A N C E - B r u k e r - S a m p l e X C 2 0 1 - 0 7 8 - 2 4 8 6 ( C ) - A n a t a s e , s y n - T i O 2 - Y : 7 5 . 7 2 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e t r a g o n a l - a 3 . 7 8 4 5 0 - b 3 . 7 8 4 5 0 - c 9 . 5 1 4 3 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - B o d y - c e n t e r e d - I 4 1 / a m d ( 1 4 1 ) - 0 0 - 0 0 5 - 0 6 2 8 ( * ) - H a l i t e , s y n - N a C l - Y : 6 9 . 1 9 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - C u b i c - a 5 . 6 4 0 2 0 - b 5 . 6 4 0 2 0 - c 5 . 6 4 0 2 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - F a c e - c e n t e r e d - F m - 3 m ( 2 2 5 ) - 4 - 1 7 9 . 4 0 3 - 0 6 5 - 1 1 1 9 ( C ) - T i t a n i u m O x i d e - T i O 2 - Y : 7 2 . 1 6 % - d x b y : 1 . - W L : 1 . 5 4 0 6 - T e t r a g o n a l - a 4 . 5 8 8 0 0 - b 4 . 5 8 8 0 0 - c 2 . 9 6 7 0 0 - a l p h a 9 0 . 0 0 0 - b e t a 9 0 . 0 0 0 - g a m m a 9 0 . 0 0 0 - P r i m i t i v e - P 4 2 / m n m ( 1 3 6 ) - 2 - F i l e : T u a n m a u X C 2 . r a w - T y p e : 2 T h / T h l o c k e d - S t a r t : 2 0 . 0 0 0 ° - E n d : 7 0 . 0 1 0 ° - S t e p : 0 . 0 3 0 ° - S t e p t i m e : 1 . s - T e m p . : 2 5 ° C ( R o o m ) - T i m e S t a r t e d : 1 2 s - 2 - T h e t a : 2 0 . 0 0 0 ° - T h e t a : 1 0 . 0 0 0 ° - C h i : 0 . 0 0 ° - L in ( C p s) 0 1 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 8 0 9 0 1 0 0 1 1 0 1 2 0 1 3 0 1 4 0 1 5 0 1 6 0 1 7 0 1 8 0 1 9 0 2 0 0 2 1 0 2 2 0 2 3 0 2 4 0 2 5 0 2 - T h e t a - S c a l e 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 d = 3 .5 0 9 d = 3 .2 5 5 d = 2 .8 1 4 d = 1 .9 9 2 d = 2 .3 6 3 d = 1 .8 8 7 d = 1 .6 2 5 d = 1 .6 8 8 d = 1 .4 6 2 d = 1 .3 63 a) b) c) Hình 2. ảnh TEM của mẫu vật liệu nano TiO2-Fe nung ở nhiệt độ 500 oC. Hóa học Tr. N. Tuấn,, T. S. Hải, “ Tổng hợp vật liệu nano TiO2 ... nước thải chứa TNT.” 120 chuyển pha của vật liệu TiO2 [6] do đó đã xuất hiện pha rutile trong mẫu TiO2 ở nhiệt độ 500 0C. Hình 2 và hình 3 là ảnh TEM và phổ EDX của mẫu nano TiO2-Fe nung ở nhiệt độ 500 oC. Kết quả ảnh TEM với độ phóng đại 105 lần cho thấy sự phân bố kích thước hạt dao động trong khoảng từ 12 27 nm, các hạt có dạng xốp và các hạt nhỏ kết khối với nhau tạo thành các hạt có kích thước lớn hơn. Hình 3 và bảng 1 là phổ EDX và bảng thành phần nguyên tố của mẫu TiO2-Fe nung ở 500 oC. Phổ EDX và bảng thành phần nguyên tố cho thấy sự có mặt các nguyên tố trong mẫu như: C, O, Na, Si, Cl, Ti, Fe. Nguyên tố Ti, Fe và O là các nguyên tố đưa vào để tổng hợp vật liệu. Sự có mặt của nguyên tố Na, Cl là do quá trình gạn rửa chưa kỹ nên chưa loại bỏ hoàn toàn các nguyên tố này. Các nguyên tố C, Si có trong mẫu có thể do sự nhiễm tạp của quá trình tổng hợp. Hàm lượng C trong mẫu cao một phần có thể là do quá trình gạn rửa chưa loại bỏ hết etanol dẫn đến quá trình nung etanol bị phân hủy tạo thành C, phần khác là do quá trình lọc mẫu bị lẫn với giấy lọc nên sau khi nung tạo ra C. Sự có mặt của các nguyên tố không mong muốn cũng có thể là do đặc điểm của kỹ thuật EDX, chỉ xác định thành phần các nguyên tố trong một vùng vật chất rất nhỏ trên bề mặt mẫu nên độ chính xác của phép đo này không cao và chỉ sử dụng làm phương pháp bán định lượng thành phần các nguyên tố hóa học. Bảng 1. Thành phần các nguyên tố trong mẫu vật liệu tổng hợp. Nguyên tố Phần trăm khối lượng Phần trăm nguyên tử C 23,57 38,27 O 34,85 42,47 Na 5,21 4,42 Si 0,27 0,19 Cl 0,66 0,36 Ti 33,25 13,53 Fe 2,19 0,77 Bảng 1 cho thấy, tỷ lệ phần trăm nguyên tử giữa Fe so với Ti trong hỗn hợp là 0,77 : 13,53 (tương ứng tỷ lệ Fe : Ti là 5,4 : 94,6). Kết quả này cũng tương ứng với tính toán lý thuyết tỷ lệ phần trăm nguyên tử giữa Fe : Ti = 5 : 95. Như vậy với điều kiện tổng hợp như trên đã chế tạo được vật liệu nano TiO2-Fe trong đó tỷ lệ phần trăm nguyên tử giữa Fe và Ti là 5 : 95 có thành phần pha ở dạng anatase, kích thước hạt từ 12 27 nm. 3.2. Khả năng phân hủy TNT của vật liệu TiO2-Fe tổng hợp Kết quả khảo sát nồng độ TNT trước và trong qua trình xử lý được trình bày trong bảng 2. Bảng 2 cho thấy khi tăng thời gian phản ứng thì giá trị TOC giảm dần từ 14,8 xuống 7,3 mg/l sau 60 phút phản ứng. Tiếp tục tăng thời gian phản ứng lên 120; 180; 240; 300 phút giá tị TOC giảm xuống tương ứng 7,3; 3,1; 1,6; 0,9 và 0,6 mg/l. Nồng độ TNT trong dung dịch sau các khoảng thời gian nhất định cũng có sự suy giảm, sau 5 giờ xử lý nồng độ TNT giảm từ 38,5 mg/l xuống 0,8 mg/l. Bảng 2. Nồng độ TNT theo thời gian phản ứng. TT Thời gian (phút) TOC (mg/l) TNT (mg/l) 1 0 14,8 38,5 2 60 7,3 18,9 3 120 3,1 8,1 4 180 1,6 3,6 5 240 0,9 1,7 6 300 0,6 0,8 Tính chất quang của vật liệu nano TiO2 kích hoạt trong vùng khả kiến có thể giải thích là do sự tạo thành mức năng lượng mới do các ion Fe3+ phân tán trong cấu trúc mạng của TiO2, mức năng lượng này thấp hơn so với mức năng lượng hoạt hóa của TiO2 nguyên chất (3,3 eV). Nhờ vậy, các photon có bước sóng trong vùng khả kiến cũng có thể kích thích electron chuyển từ vùng hóa trị lên vùng dẫn tạo thành cặp lỗ trống mang điện tích dương h+VB và các electron quang sinh (e - CB). Các lỗ trống quang sinh trong Hình 3. Phổ EDX của mẫu vật liệu nano TiO2-Fe nung ở nhiệt độ 500 oC. Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 30 , 04 - 2014 121 môi trường nước sẽ xảy ra các phản ứng để tạo thành các gốc hidroxyl còn các electron quang sinh tác dụng với oxy trong môi trường nước hình thành gốc superoxit. TiO2(h +) + H2O → OH * +H+ + TiO2 TiO2(e -) + O2 → TiO2 + O2- Khi có mặt chất khơi mào phản ứng H2O2 thì có nhiều gốc hydroxyl sinh ra do sự khử H2O2 bởi e - CB và O2 * theo phản ứng e-CB + H2O2 → OH - +OH* O2 * + H2O2 → OH - + OH* + O2 Vì vậy, tốc độ chuyển hóa TNT diễn ra nhanh hơn nhiều. 4. kết luận Bằng phương pháp sol-gel đã tổng hợp được vật liệu nano TiO2 kích hoạt bằng Fe. Vật liệu có một số tính chất : kích thước hạt nano TiO2-Fe trong khoảng 12 27 nm, tỷ lệ phần trăm nguyên tử Fe : Ti = 5 : 95, tinh thể TiO2 tồn tại ở dạng anatase, vật liệu có khả năng phân hủy nước thải chứa TNT ở điều kiện ánh sáng vùng khả kiến, sau 5 giờ xử lý giá trị TOC giảm từ 14,8 xuống 0,6 mg/l. TàI LIệU THAM KHảO [1]. Lê Quốc Trung, Trần Văn Chung, “Khử hợp chất trinitrotoluene bằng bột sắt kim loại hóa trị không,” Tạp chí nghiên cứu KHKT-CNQS, tr. 91-96, số 10/3 (2005). [2]. Nguyễn Thị Hương, Vũ Minh Thành, Trần Đình Tuân, Trần Sơn Hải, ”Tổng hợp compozit TiO2/SiO2 từ titan isopropanit và titan tetraclorua,” Tạp chí nghiên cứu KHKT-CNQS, tr 100-109, số 22/12 ( 2012). [3]. Nguyen Thi Huong, Vu Minh Thanh, Pham Tuan Anh, Tran Son Hai, “Synthesis of TiO2/SiO2 và TiO2/SiO2 composite materials using in nitro toluene contaminated waste water treatment,” Tạp chí hóa học, tr 188-193, số 51(51A) ( 2013). [4]. Nguyễn Thị Hương, Vũ Minh Thành, Phạm Tuấn Anh, Trần Sơn HảI, “Nghiên cứu chế tạo vật liệu nano TiO2/SiO2 và TiO2/SiO2/Vải thủy tinh ứng dụng xử lý nước thải chứa chất nguy hại đặc biệt trong các cơ sở sản xuất thuốc nổ, thuốc phóng,” Kỷ yếu hội nghị phát triển ngành công nghiệp môi trường, tr. 194 -199 (2013) [5]. S. V. Ingale, P. B. Wagh, A. K. Tripathi, A. S. Dudwadkar, S. S. Gamre, P. T. Rao, I. K. Singh, Satish C. Gupta, “Photo catalylic oxidation of TNT using TiO2-SiO2 nano-composite aerogel catalyst prepared using sol-gel process,” J Sol-Gel Sci Technol 58:682-688 (2011). [6]. M. Pelaez, N .T .Nolan, S.C.Pillai, M.K .Seery , P.Falaras, A.G.Kontos, P. S.M.Dunlop, J.W.J.Hamilton, J.Byrne, K.O’Shea, M.H.Entezari, D.D.Dionysiou, “ A Review on the Visible Light Active Titanium Dioxide Photocatalysis for Environmental Applications,” Applied Catalysis B 125 331– 349 (2012). ABSTRACT Synthesis and application of iron-doped TiO2 nano materials using in nitro toluene contaminated wastewater treatment Iron-Doped TiO2 nano materials are prepared by using the sol-gel methods with the precursor substances of titanium tetrachloride and Iron (III) chloride. The morphology, particles sizes, chemical composition and visible-light photocatalytic activities are characterized by using X-Ray diffraction, SEM, TEM and the decomposition of TNT. The result showed synthesized nano Iron- Doped TiO2 is in anatase form and particles size from 12 to 27 nanometre, molar ratio between Fe and Ti was 5 : 95 and it is able to decompose TNT under visible-light irradiation. Keywords: Fe-Doped TiO2, Decomposition TNT. Nhận bài ngày 30 tháng 10 năm 2013 Hoàn thiện ngày 21 tháng 01 năm 2014 Chấp nhận đăng ngày 19 tháng 03 năm 2014 Địa chỉ: * Viện Công nghệ, Tổng cục Công nghiệp Quốc phòng ** Viện Hoá học - Vật liệu, Viện Khoa học và Công nghệ quân sự. SĐT: 0985.620.475.

Các file đính kèm theo tài liệu này:

  • pdf19_118_121_971_2150062.pdf