Nghiên cứu động hóa quá tình phân hủy 2,4,6 - Triclophenol (TCP) trong nước bằng hệ xúc tác Fe(III) - TaML/H2O2 - Đào Thế Hữu

Hóa học & Kỹ thuật môi trường Đ. T. Hữu, Đ. N. Tấn, N. H. Phong, “Nghiên cứu động học FE(III)-TAML/ H2O2.” 138 NGHIªN cøU ®éng häc QU¸ TR×NH PH©N HñY 2,4,6 –TRICLOPHENOL (TCP) TRONG N­íc B»NG HÖ XóC T¸C Fe(III) -TAML/H2O2 ĐÀO THẾ HỮU**, ĐINH NGỌC TẤN*, NGUYỄN HÙNG PHONG** Tóm tắt: Bài báo trình bày các kết quả nghiên cứu đặc điểm động học quá trình phân hủy 2,4,6-triclophenol (TCP) trong nước bằng hệ xúc tác Fe-TAML/H2O2, trong đó có xét tới sự ảnh hưởng của nồng độ H2O2, tỷ lệ nồng độ Fe(III)- TAML/TCP và nhiệt độ đến đặc điểm động học của phản ứng. Ngoài ra, bài báo đã tính toán một số thông số động học như hằng số tốc độ k, năng lượng hoạt hóa trong khoảng nhiệt độ từ 25 oC÷60 oC. Từ khóa: Xúc tác Fe(III)-TAML, 2,4,6-triclophenol, Động học. 1. MỞ ĐẦU Xúc tác Fe(III)-TAML là một dạng xúc tác oxy hóa tiên tiến, thân thiện với môi trường và có hoạt tính xúc tác oxy hóa cao đối với nhiều dạng chất ô nhiễm khác nhau như: các hợp chất clo hữu cơ, các hợp chất màu, các hợp chất hữu cơ chứa lưu huỳnh [7]... Về mặt cơ chế quá trình oxi hóa chất ô nhiễm bằng hệ xúc tác Fe-TAML/H2O2, xúc tác Fe(III)- TAML hoạt động không giống cơ chế của phản ứng Fenton.Gốc tự do OH* được tạo ra ở phản ứng Fenton có thể có hoạt tính cao và có khả năng làm sạch nhiều chất hữu cơ nhưng nó lại không có tính chọn lọc cao, độ bền thấp, thời gian sống không dài. Trong cơ chế phản ứng của xúc tác Fe(III)- TAML, thay vì tạo ra gốc tự do OH*, xúc tác sẽ được hoạt hóa bởi các chất oxy hóa hữu cơ hay hydroperoxittạo ra các hợp chất trung gian hoạt động là dạng Fe-oxo hay Fe-per oxo của phức sắt với số oxy hóa của nguyên tử Fe là +IV hay +V [1,3,8]. Chính dạng chất trung gian này mới là các tác nhân oxy hóa chính trong quá trình phân hủy các hợp chất ô nhiễm [1,3,8]. Để hoàn thiện quá trình nghiên cứu xúc tác Fe(III)-TAML, tiến tới đưa xúc tác này vào ứng dụng thực tế nhóm tác giả của giáo sư Terrence J.Collins đã tiến hành nghiên cứu về sự hình thành các sản phẩm trung gian hoạt động của hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2, cũng như cơ chế của quá trình phản ứng của hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 với một số chất hữu cơ ô nhiễm điển hình [1,8]. 2,4,6 – triclophenol (TCP) là một chất gây ô nhiễm môi trường thường phát thải từ các quá trình như: tẩy trắng giấy, xử lý, bảo quản gỗ và sản xuất thuốc trừ sâu... Do phân tử có cấu tạo đối xứng và chứa các nguyên tử clo nên TCP có độc tính cao và khá bền hóa học [2,6]. Mặc dù vậy, trong các nghiên cứu thời gian gần đây cho thấy hệ xúc tác Fe(III)-TAML(B*)/H2O2 có khả năng oxi hóa mạnh đối với TCP [10]. Để hoàn thiện các nghiên cứu này, thì việc nghiên cứu cơ chế động học của phản ứng là rất quan trọng, góp phần làm rõ đặc điểm của xúc tác Fe(III)-TAML cũng như khả năng ứng dụng của nó trong quá trình xử lý TCP ô nhiễm nói riêng, các hợp chất clo hữu cơ ô nhiễm nói chung. Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 34, 12 - 2014 139 2. PHẦN THỰC NGHIỆM 2.1. Hoá chất, thiết bị 2.1.1. Hóa chất thí nghiệm: - Xúc tác Fe(III)-TAML (B*): Tổng hợp - 2,4,6-Triclophenol (2,4,6 – TCP) (Meck) : 98% - Hydroperoxit (Sigma): 30% - n- Hexan(Meck) :độ tinh khiết phân tích - Các hóa chất khác: Na2SO4, axit Photphoric là các hóa chất hãng Merck, độ tinh khiết phân tích (PA). 2.1.2. Thiết bị thí nghiệm - Máy sắc kí khí HP 6890 - Cân điện tử Toledo, độ chính xác 10-4gam (Thụy Sỹ) - Các thiết bị thí nghiệm thông dụng khác: pipet bán tự động, bình định mức, ống nghiệm chịu nhiệt... 2.2. Phương pháp tạo mẫu phản ứng oxi hóa Dung dịch mẫu được cố định pH bằng dung dịch đệm, đặt trong nồi ổn nhiệt và được điều chỉnh về nhiệt độ phản ứng, sau đó thêm vào dung dịch Fe(III)-TAML, tiếp theo thêm H2O2 vào để thực hiện phản ứng phân hủy. Theo thời gian, lấy mỗi lần 5ml mẫu đem đem xử lý mẫu và phân tích xác định lượng TCP còn lại. 2.3. Phương pháp phân tích 2.3.1. Phương pháp phân tích xác định nồng độ TCP Hàm lượng TCP trong mẫu được xác định bằng phương pháp phân tích sắc kí khí như sau: 5ml dung dịch mẫu được chiết bằng 2ml n-hexan/ 2 lần, mẫu sau khi được làm khô bằng Na2SO4 khan, sẽ được cô cạn đến còn 1ml bằng cách sục khí N2. Sau đó mẫu được bơm vào máy sắc khí khí HP 6890 với đầu đo ECD, cột: HP-1 (30m x 0,32mm x 0,25µm) và chương trình nhiệt độ: nhiệt độ đầu: 70oC, tốc độ gia nhiệt: 10oC/phút, nhiệt độ kết thúc: 270oC, nhiệt độ inlet là 250 oC, nhiệt độ buồng đo 300 oC. Nồng độ TCP trong mẫu được xác định căn cứ vào đường chuẩn. 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Quá trình động học phản ứng oxi hóa TCP trong nước bằng hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 Cơ chế động học của quá trình phản ứng oxi hóa TCP trong nước bằng hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 được biểu diễn theo sơ đồ hình 1[1,3]. Xúc tác Fe(III)-TAML chịu một dãy các phản ứng, đầu tiên xúc tác tương tác với H2O2 tạo ra dạng hoạt động của xúc tác (Fe(IV)-oxo) đặc trưng bằng hằng số tốc độ kI, Fe(IV)-oxo không chỉ oxy hóa TCP (kII) mà chúng còn phân hủy H2O2 theo cách tương tự catalaza (một enzym có khả năng xúc tác quá trình phân hủy hydroperoxit). Ngoài ra, trong dung dịch, xúc tác Fe(III)-TAML còn có thể trải qua quá trình phân hủy do môi trường (đặc trưng bằng hằng tốc độ phản ứng kd) như quá trình thủy phân (một quá trình xảy ra ở pH< 7) nhưng quá trình này là không đáng kể đối với các nghiên cứu trong hệ oxy hóa TCP (bởi các nghiên cứu được tiến hành ở điều kiện pH tối ưu gần 10) tức có thể coi kd = 0. Đ. T. Hữu, Đ. N. Tấn, N. H. Phong,140 Hình 1. Sơ đồ biễu diễn hệ xúc tác Fe(III) Thêm nữa, trong các đi TAML là Fe(IV)-Oxo cũng trải qua quá tr bằng hằng tốc độ phản ứng giữa các phân tử (đặc trưng b sẽ được giả định là không đáng k hóa được tiến hành ở nồng độ xúc tác rất thấp oxo là rất nhỏ, do vậy số va chạm hiệu quả cho quá tr giữa các phân tử oxo là vô cùng bé hủy TCP bằng hệ xúc tác Fe(III) phản ứng sau [1,3]: Từ các phương trình trên, áp d độ tạo thành Fe(IV)-oxo theo ph đi theo phản ứng nghịch I, phản ứng II ) k. [Fe(III Gọi tổng nồng độ hợp ch [Fe(III) Suy ra: [Fe(III) − L] = [Fe (2) Thay (2) vào (1) ta được: [Fe(IV) − oxo Phương trình tốc độ phản ứng phân hủy đối với c II được viết như sau: Hóa học & Kỹ thuật môi tr “Nghiên cứu động học FE(III)-TAML/ H -TAML/H2O2. ều kiện nghiên cứu, dạng oxy hóa của xúc tác Fe ình tự suy thoái nội phân tử ( ki) và quá trình suy thoái ngoại phân tử do t ằng k2i). Trong đó, quá trình thoái hóa ngo ể về mặt động học, tức là k2i = 0 bởi quá tr (cỡ 10-6M) nên số lượng các phân tử ình phân hủy do t . Như vậy, cơ chế động học của quá tr -TAML có thể được thể hiện qua các ph ụng định luật bảo toàn với Fe(IV)-oxo ản ứng thuận I sẽ bằng tổng tốc độ Fe(IV) ta có: ) − L]. [HO] = k. [Fe(IV) − oxo] + k oxo]. [ ất sắt trong dung dịch là [() − ] − TAML] = [Fe(III) − L] + [Fe(IV) − oxo] (III) − TAML] − [Fe(IV) − oxo] ] = .[()].[] .[].[] ơ chất TCP theo phương tr ường 2O2.” (III)- đặc trưng ương tác ại phân tử ình oxi ương tác ình phân ương trình (tổng tốc -oxo mất . [Fe(IV) − TCP] (1) thì ta có: (3) ình Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 34, 12 - 2014 141 − ([]) = k. [Fe(IV) − oxo]. [TCP] (4) Thay (3) vào (4) ta được phương trình lý thuyết về tốc độ phân hủy TCP bằng hệ xúc tác Fe-TAML/H2O2: − [] = [()].[][] [][] (5) Trong phương trình 5, tốc độ phân hủy TCP phụ thuộc vào tổng nồng độ xúc tác, nồng độc H2O2 và nồng độ TCP. Theo tài liệu [1,3] thì hằng số tốc độ kI trong điều kiện pH = 10, ở t = 25 oC (điều kiện phù hợp cho quá trình phản ứng của hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 ) bằng khoảng 10 4 (M-1 s-1), trong điều kiện này kết hợp với điều kiện [H2O2] ≫ [Fe(III)-TAML] (tỷ lệ [H2O2]/[Fe(III)-TAML] cao) thì có thể coi: (k + k)[HO] ≫ k + k[TCP] Khi đó, phương trình (5) sẽ được viết lại là: − [] = .[()].[] () = k. [Fe(III) − TAML]. [TCP] (6) Như vậy, phương trình tốc độ phản ứng chỉ còn phụ thuộc vào nồng độ Fe(III)- TAML và [TCP] mà không phụ thuộc vào nồng độ H2O2 và lúc này phản ứng phân hủy dựa trên hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 là dạng phản ứng bậc 2. Tuy nhiên, trong điều kiện [TCP] ≫ [Fe(III)-TAML] (đây là điều kiện hoạt động thông thường của hệ xúc tác này vì nồng độ Fe(III)-TAML thường được sử dụng ở mức còn nồng độ chất bị phân hủy thường ở mức mM) nên khi đó trong giai đoạn đầu và giữa của quá trình sự biến thiên nồng độ Fe(III)-TAML là rất nhỏ so với sự biến thiên nồng độ TCP. Do vậy khi đó có thể bỏ qua đại lượng [Fe(III)-TAML] trong phương trình (6), và lúc này phương trình (6) có thể được viết lại như sau: − [] = k . [TCP] (7) Trong điều kiện như trên, quá trình phản ứng phân hủy chất ô nhiễm dựa trên hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 là quá trình phản ứng giả bậc 1 theo TCP. 3.2. Đặc điểm động học của phản ứng phân hủy TCP bằng hệ xúc tác Fe- TAML/H2O2 3.2.1. Ảnh hưởng của nồng độ H2O2 3.2.1.1. Ảnh hưởng của tổng nồng độ H2O2 trong dung dịch phản ứng Thí nghiệm được tiến hành với điều kiện như sau: [Fe(III)-TAML]: 1,5.10-6 M; [2,4,6 –TCP]: 3 (mM), [H2O2] lần lượt là 0,5; 1; 5 mM điều kiện pH của phản ứng là 10. Từ kết quả hiệu suất phân hủy và giả thiết động học phản ứng là bậc 1 theo nồng độ TCP, ta được đồ thị biểu diễn sự thay đổi của ln(Co/C) theo thời gian như hình 2. Từ đồ thị trên ta thấy bậc phản ứng không thay đổi khi tổng nồng độ H2O2 trong dung dịch thay đổi và bậc phản ứng là giả bậc nhất theo nồng độ TCP. Đ. T. Hữu, Đ. N. Tấn, N. H. Phong,142 Hình 2. Đồ thị mối tương quan ln(C 3.2.1.2. Ảnh hưởng của số lần th Điều tương tự cũng có thể đ xúc tác Fe-TAML/H2O2 trong trư ứng với nồng độ 0,3mM) sau mỗi khoảng thời gian nhất định v H2O2 trong toàn quá trình là 0,9mM. K biểu diễn trên đồ thị mối tương quan ln( Hình 3. Đồ thị mối tương quan Qua đồ thị trên cho thấy sau mỗi lần th ứng mà chỉ góp phần thay đổi một phần nhỏ tốc độ phân hủy. động học phản ứng phân hủy TCP bằng hệ xúc tác Fe(III) thuộc vào nồng độ H2O2 với các giá trị nồng độ H bậc phản ứng là bậc không khi tính theo nồng độ H thích như sau: Quá trình ph oC nên kI sẽ có giá trị khoảng từ 3,3.106 ÷ 33.106 lần tức [H 0 1 2 3 4 5 0 ln(Co/C 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 ln(Co/ ) Hóa học & Kỹ thuật môi tr “Nghiên cứu động học FE(III)-TAML/ H o/C) – t khi nồng độ H2O2 thay đ êm H2O2 đến quá trình động học của phản ứng ược thấy trong thí nghiệm phân hủy TCP bằng hệ ờng hợp thêm H2O2 thành 3 lần (mỗi lần t à tổng nồng ết quả quá trình phân hủy được tính toán v Co/C) theo thời gian như hình 3. ln(Co/C) – t khi thêm H2O2 theo 3 giai đo êm H2O2 không làm thay đổi bậc phản Như vậy, đặc điểm -TAML/H2O2 2O2 nghiên cứu hay nói cách khác 2O2. Điều này có th ản ứng được tiến hành trong điều kiện pH =10, t= 25 104 (M-1s-1), và tỷ lệ [H2O2]/[Fe(III)-TAML] thay đ 2O2] ≫ [Fe(III)-TAML] nên có thể coi: k[HO] ≫ k + k[TCP] R² = 0.986 R² = 0.997 R² = 0.999 200 400 600 800 1000 ) t(s) [H2O2]=0,5mM [H2O2]=1mM [H2O2]=5mM R² = 1 R² = 0.912 R² = 0.994 0 200 400 600 C t(s) 0,3mM H2O2 lần 1 0,3mM H2O2 lần 2 0,3mM H2O2 lần 3 ường 2O2.” ổi ương độ à ạn không phụ ể được giải ổi Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 34, 12 - 2014 143 Do vậy, phương trình động học của quá trình sẽ có dạng như phương trình (6). Thêm nữa, do có sự chênh lệch lớn giữa nồng độ TCP (3mM) và nồng độ Fe(III)- TAML (1,5.10-3mM) nên sự biến thiên nồng độ của Fe(III)-TAML là rất nhỏ so với sự thay đổi của nồng độ [TCP] nên có thể bỏ qua đại lượng này, và phương trình (6) có thể được viết lại như phương trình 7. Tức quá trình phản ứng phù hợp với dạng phương trình phản ứng giả bậc 1 như các số liệu thực nghiệm đã thu được. 3.2.2. Ảnh hưởng tỷ lệ [Fe-TAML]/[TCP] đến quá trình động học của quá trình Hình 4. Đồ thị mối tương quan ln(Co/C) – t khi thay đổi tỷ lệ [Fe(III)- TAML]/[TCP] Qua đồ thị hình 4 cho thấy: khi tỷ lệ [Fe(III)-TAML]/[TCP] thay đổi từ 1/5000 đến 1/1000 thì phương trình động học quá trình phân hủy TCP phù hợp với dạng giả bậc 1 (thể hiện qua hệ số tương quan R2 lần lượt là 0,9742; 0,996; 0,9943), nhưng khi tỷ lệ [Fe(III)-TAML]/[TCP] tăng lên 1/100 thì dạng giả bậc 1 chỉ đúng khi nồng độ TCP còn lớn (với 3 điểm đầu tiên trên đồ thị với tỷ lệ 1/100), còn khi nồng độ TCP giảm xuống < 10ppm (thể hiện trên 2 điểm cuối của đồ thị với tỷ lệ 1/100) thì quá trình phản ứng không còn phù hợp với dạng giả bậc 1, xét trên tổng thể khi tỷ lệ nồng độ [Fe(III)-TAML]/[TCP] = 1/100 thì quá trình phản ứng ít phù hợp với dạng giả bậc 1 (thể hiện ở hệ số tương quan thấp R2 = 0,9041). Điều này có thể được giải thích như sau: trong điều kiện phản ứng với pH=10, t=25oC với khi tỷ lệ nồng độ [Fe(III)-TAML]/[TCP] nhỏ tức có thể bỏ qua sự biến thiên của [Fe(III)-TAML] so với sự biến thiên [TCP], thì phương trình tốc độ phản ứng phân hủy TCP có thể được viết dưới dạng như phương trình (7) tức phù hợp với dạng giả bậc 1. Còn khi tỷ lệ nồng độ [Fe(III)-TAML]/[TCP] tăng lên đến giá trị > 1/10 thì không thể bỏ qua sự thay đổi [Fe(III)-TAML] so với sự biến thiên [TCP] trong phương trình (6), nên bậc phản ứng không còn phù hợp với dạng giả bậc 1 nữa. 3.3. Các đại lượng động học của quá trình phân hủy TCP trong điều kiện tối ưu Điều kiện phân hủy TCP tối ưu để nghiên cứu đặc điểm động học của quá trình phân hủy TCP bằng hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 là: tỷ lệ [Fe(III)- TAML]/[TCP]: 1/2000, pH = 10, [TCP]: 3mM (592,5ppm); [Fe(III)-TAML]: Hóa học & Kỹ thuật môi trường Đ. T. Hữu, Đ. N. Tấn, N. H. Phong, “Nghiên cứu động học FE(III)-TAML/ H2O2.” 144 1,5.10-3 mM; nồng độ H2O2 là 1mM. Do có tỷ lệ nồng độ Fe(III)-TAML/TCP nhỏ, [H2O2] cao, điều kiện pH =10 phù hợp cho phản ứng tạo Fe(IV)-oxo, nên quá trình phản ứng sẽ tuân theo quy tắc giả bậc 1. Kết quả quá trình biến đổi nồng độ TCP theo nhiệt độ được trình bày trong bảng 1 và đồ thị hình 4 như sau: Bảng 1. Ảnh hưởng nhiệt độ tới hằng số tốc độ phản ứng giả bậc nhất k’ của phản ứng phân hủy TCP bằng hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 ([TCP]= 3mM, pH=10; ; [Fe(III)-TAML]: 1,5.10-3 mM; [H2O2]:1mM). T (oC) Thời gian (s) C (mg/l) ln(Co/C) k’(s-1) 25 0 592,5 0 - 120 338 0,561305 0,004678 300 147 1,393918 0,004646 540 23 3,248857 0,004512 900 7,6 4,356203 0,00484 40 0 592,5 0 - 120 298 0,687257 0,005727 300 117 1,622177 0,005407 540 14 3,745294 0,005202 900 4,3 4,925736 0,005473 60 0 592,5 0 - 120 268 0,793364 0,006611 300 78 2,027642 0,006759 540 5,6 4,661584 0,006474 900 2,1 5,642414 0,006269 Hình 4. Đồ thị mối tương quan -ln(k) –103/T Từ các giá trị thực nghiệm thu được ở bảng 1 ta dựng được đồ thị quan hệ -lnk- 103/T, từ đó, ta có thể xác định giá trị hệ số góc của đường thẳng tg(α) = −0,95 . y = 0.95x + 2.178 R² = 0.999 5 5.1 5.2 5.3 5.4 2.9 3 3.1 3.2 3.3 3.4 -lnk 103/T Nghiên cứu khoa học công nghệ Tạp chí Nghiên cứu KH&CN quân sự, Số 34, 12 - 2014 145 Theo phương trình Arrhenius: lnk = lnk − . ↔ −lnk = . . − lnk Từ đồ thị ta có: E = R. 10 . tg(α) Suy ra: E = 8,314. 10 . 0,950 = 7898,3 (J/mol) = 7,8983 (KJ/mol). Giá trị Ea tương đối thấp chứng tỏ quá trình phản ứng xảy ra dễ dàng. 4. KẾT LUẬN Đã nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ H2O2, tỷ lệ nồng độ [Fe(III)- TAML]/[TCP] đến quá trình động học của phản ứng phân hủy TCP trong nước bằng hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 . Đã nghiên cứu mức độ ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng đến quá trình động học của phản ứng phân hủy TCP bằng hệ xúc tác Fe(III)-TAML/H2O2 trong điều kiện tối ưu. Đã nghiên cứu xác định một số đại lượng động học như hằng số tốc độ phản ứng, năng lượng hoạt hóa E của phản ứng ở điều kiện nhiệt độ từ 25 oC ÷ 60oC. TÀI LIỆU THAM KHẢO [1]. Anindya Ghosh, Douglas A. Mitchell, Arani Chanda, Alexander D. Ryabov, Delia Laura Popescu, Erin C. Upham, Gregory J. Collins, and Terrence J. Collins. Catalase-Peroxidase Activity of Iron(III)-TAML Activators of Hydrogen Peroxide. J. AM. CHEM. SOC, No.130, pp.15116–15126, 2008. [2]. Alfredo Gallego, Virginia Gemini, Susana Rossi, Marı’a S. Fortunato, Estela Planes, Carlos E. Go´mez, Sonia E. Korol. Detoxification of 2,4,6- trichlorophenol by an indigenous bacterial community. International Biodeterioration & Biodegradation No.63, pp.1073-1078, 2009. [3]. Alexander D.Ryabov, Terrence J. Collins. Mechanistic considerations on the reactivity of green FeIII-TAML activators of peroxides. Advances in inorganic chemistry, vol.61, pp.472-517, 2009. [4]. Collin G. Joseph , Gianluca Li Puma , Awang Bono , Yun Hin Taufiq-Yap, Duduku Krishnaiah. Operating parameters and synergistic effects of combining ultrasound and ultraviolet irradiation in the degradation of 2,4,6- trichlorophenol. Desalination, No.276, pp.303-309, 2011. [5]. L.J. Xua, J.L. Wanga. Degradation of chlorophenols using a novel Fe0/CeO2 composite. Applied Catalysis B: Environmental 142-143, pp.396-405, 2013. [6]. Lei Xu, Ruixia Yuan, Yaoguang Guo, Dongxue Xiao, Yuan Cao, Zhaohui Wang, Jianshe Liu. Sulfate radical-induced degradation of 2,4,6- trichlorophenol: A denovo formation of chlorinated compounds. Chemical Engineering Journal, No.217, pp.169-173, 2012. [7]. M Farrokhi1, A RMesdaghinia, A Ryazdanbakhsh, Snasseri. Characteristics of Fenton’s Oxidation of 2,4,6 Trichlorophenol. Iranian J Env Health Sci Eng, Vol.1, No.1, pp.13-19, 2004. 1. Valerie J. Brown. Environmental Health Perspectives. Fe-TAML: Catalyst for Cleanup, Vol.114, No.11, 2006 Hóa học & Kỹ thuật môi trường Đ. T. Hữu, Đ. N. Tấn, N. H. Phong, “Nghiên cứu động học FE(III)-TAML/ H2O2.” 146 [8]. Y.R.Wang, W.Chu. Photo-assisted degradation of 2,4,5-trichlorophenol by Electro-Fe(II)/Oxone process using a sacrificial iron anode: Performance optimization and reaction mechanism. Chemical Engineering Journal 215-216, pp.643-650, 2012. [9]. Đinh Ngọc Tấn, Nguyễn Hùng Phong, Đào Thế Hữu. Nghiên cứu một số yếu tố ảnh hưởng tới quá trình phân hủy 2,4,6-triclophenol trong dung dịch bằng hệ xúc tác Fe – TAML/H2O2. Tạp chí phân tích Hóa, Lý và Sinh học, Tập 19, Số 2, 2012. ABSTRACT RESEARCH DEGRADATION PROCESS KINETICS OF 2,4,6 -TRICLOPHENOL (TCP) IN WATER BY Fe(III) – TAML/H2O2 CATALYTIC SYSTEM This paper presents research results of kinetics of 2,4,6 -Triclophenol (TCP) degradation in water by Fe(III) - TAML/H2O2 catalytic system, such as results of influences of H2O2 concentration, rate of Fe(III)-TAML/TCP and temperature of reaction on kinetic characteristic of the reaction. This paper also calculate some kinetic parameters such as the activation energy of the reaction , reaction rate contants k in 25, 40 and 60 oC. Keywords: Fe(III) – TAML/H2O2, 2,4,6 -Triclophenol (TCP), Kinetics. Nhận bài ngày 01 tháng 08 năm 2014 Hoàn thiện ngày 07 tháng 10 năm 2014 Chấp nhận đăng ngày 05 tháng 12 năm 2014 Địa chỉ: * Viện Hoá học - Môi trường quân sự, BTL Hoá học; ** Viện Hóa học - Vật liệu, Viện KH&CN quân sự SĐT: 0983028108; Email: daohuu19@gmail.com §Ýnh chÝnh sè 33, 10/2014 Bµi b¸o “Nghiên cứu điều chế vải than hoạt tính từ sợi Visco Việt Nam tẩm phụ gia axit H3PO4” ®­îc ®¨ng trong môc Nghiªn cøu khoa häc c«ng nghÖ, sè 33, th¸ng 10, n¨m 2014 xin ®­îc söa l¹i tªn cña ®ång t¸c gi¶ trong Môc lôc lµ TrÇn V¨n Chung. Ban biªn tËp xin th«ng b¸o vµ mong b¹n ®äc th«ng c¶m.