Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm - Nguyễn Trung Thành

Tài liệu Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm - Nguyễn Trung Thành: TAÏP CHÍ KHOA HOÏC ÑAÏI HOÏC SAØI GOØN Soá 24 (49) - Thaùng 01/2017 121 Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm Synthesis of FexOy/activated rice husk ash materials and functional support of activated rice husk ash toward Arsenic absorption from ground water TS. Nguyễn Trung Thành Trường Đại học An Giang ThS. Phan Phước Toàn Trường Đại học An Giang Nguyen Trung Thanh, Ph.D. The University of An Giang Phan Phuoc Toan, M.Sc. The University of An Giang Tóm tắt Trong nghiên cứu này, tro trấu (sau khi hoạt hóa bằng axit HF), được phát hiện như một vật liệu composite tự nhiên (với thành phần hóa học cơ bản gồm cacbon và SiO2), đóng vai trò quan trọng để nâng cao hiệu quả hấp phụ hóa học asen của các hạt nano oxit sắt trên bề mặt của nó. Kết quả thực nghiệm cho thấy vật liệu FexOy/tro trấu có thời gian đạt cân bằng hấp phụ ngắn (15 phút) và vật liệu 5 KL.%(FeCl3)-FexOy/tro trấu cho hiệu quả hấp phụ asen ...

pdf8 trang | Chia sẻ: quangot475 | Ngày: 18/01/2021 | Lượt xem: 43 | Lượt tải: 0download
Bạn đang xem nội dung tài liệu Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm - Nguyễn Trung Thành, để tải tài liệu về máy bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
TAÏP CHÍ KHOA HOÏC ÑAÏI HOÏC SAØI GOØN Soá 24 (49) - Thaùng 01/2017 121 Tổng hợp vật liệu FexOy/ tro trấu và vai trò của chất mang trong hấp phụ Asen từ nước ngầm Synthesis of FexOy/activated rice husk ash materials and functional support of activated rice husk ash toward Arsenic absorption from ground water TS. Nguyễn Trung Thành Trường Đại học An Giang ThS. Phan Phước Toàn Trường Đại học An Giang Nguyen Trung Thanh, Ph.D. The University of An Giang Phan Phuoc Toan, M.Sc. The University of An Giang Tóm tắt Trong nghiên cứu này, tro trấu (sau khi hoạt hóa bằng axit HF), được phát hiện như một vật liệu composite tự nhiên (với thành phần hóa học cơ bản gồm cacbon và SiO2), đóng vai trò quan trọng để nâng cao hiệu quả hấp phụ hóa học asen của các hạt nano oxit sắt trên bề mặt của nó. Kết quả thực nghiệm cho thấy vật liệu FexOy/tro trấu có thời gian đạt cân bằng hấp phụ ngắn (15 phút) và vật liệu 5 KL.%(FeCl3)-FexOy/tro trấu cho hiệu quả hấp phụ asen cao gấp 1,2 và 6,3 lần tương ứng so với vật liệu 5 KL.%(FeCl3)-FexOy/AC (than hoạt tính) và 20 KL.% FexOy/bentonite (NC-F20) tính trên một đơn vị khối lượng sắt. Ngoài ra, vật liệu FexOy/tro trấu (có dung lượng hấp phụ ~14 mgAs/gFe) cũng thể hiện tính cạnh tranh cao về hiệu quả hấp phụ asen đối với vật liệu đã có mặt trên thị trường (NC-F20). Từ khóa: hấp phụ asen, nano oxit sắt, nước ngầm, tro trấu. Abstract In this study, rice husk ash (after activation by HF acid), is discovered as a natural composite material (including carbon and SiO2 etc.), plays an important role to enhance arsenic chemical absorption of iron oxide nanoparticles. The experimental results showed that short time of arsenic absorption equilibrum was observed for FexOy/RHA materials (15 minutes); 5 wt.% (FeCl3) loading of FexOy on RHA surface proposed very high arsenic adsorption capacity and respectively 1.2, 6.3 folds higher than those of 5 wt.% (FeCl3)-FexOy/activated carbon and 20 wt.% (FeCl3)-FexOy/bentonite (NC-F20) adsorbents, with calculations basically on the same amount of iron ions. In addition, FexOy/RHA material (arsenic adsorption capacity of ~14 mgAs/gFe) also showed highly competitive arsenic adsorption to NC-F20 - commercial adsorbent. Keywords: arsenic adsorption, iron oxide nanoparticles, groundwater, activated rice husk ash. 1. Giới thiệu Ô nhiễm asen được xem là một vấn đề nóng bỏng không những ở các khu vực nông thôn mà còn ở các thành phố lớn của 122 Việt Nam như Thủ đô Hà Nội và Thành phố Hồ Chí Minh [1]. Các ảnh hưởng của asen đến sức khỏe con người đã từng được ghi nhận như sừng hóa da, ung thư da, tiểu đường, v.v... [1, 2]. Do đó, việc loại bỏ asen trong nước là rất cần thiết để bảo vệ sức khỏe cho người sử dụng. Để loại bỏ asen trong môi trường nước, các phương pháp xử lý hóa học, hóa lý và hóa sinh thường được áp dụng như: oxi hóa/kết tủa, đông tụ/kết tủa, điện phân, hấp phụ, trao đổi ion, v.v...[3-6]. Trong đó, phương pháp hấp phụ được đánh giá cao và sử dụng phổ biến để loại bỏ asen; bởi chi phí thấp, có khả năng loại bỏ asen ở nồng độ cao, chất hấp phụ có thể tái sử dụng nhiều lần và ít tạo ra chất độc hại sau quá trình xử lý [6, 7]. Tuy nhiên, thời gian cho quá trình hấp phụ hóa học asen đạt cân bằng được diễn ra rất chậm [5]. Những nghiên cứu gần đây cho thấy các vật liệu nano trên cơ bản là oxit sắt được gắn trên bề mặt chất mang cho hiệu quả hấp phụ asen rất tốt [3, 5, 7]. Điều này đòi hỏi chất mang phải có diện tích bề mặt lớn và tương tác mạnh với các hạt này. Do đó việc chế tạo vật liệu tiên tiến trong hấp phụ asen vẫn đang thu hút sự quan tâm của nhiều nhà khoa học. Ở Việt Nam cũng như một số nước có nền nông nghiệp phát triển, vỏ trấu thường dùng để cung cấp nhiệt lượng cho một số ngành công nghiệp khác như sản xuất điện, nung gạch, cô đặc đường, v.v... Chính vì vậy, một lượng tro trấu khổng lồ được tạo ra và việc ô nhiễm môi trường từ tro trấu là điều không tránh khỏi. Được biết tro trấu là một loại composite tự nhiên giữa cacbon và các oxit khác (trong đó SiO2 có tỷ lệ cao nhất). Gần đây, việc chế tạo vật liệu hấp phụ từ tro trấu bằng phương pháp ăn mòn hóa học với axit HF đã được nghiên cứu thành công và cho hiệu quả hấp phụ cao đối với metyl da cam ở điều kiện pH trung tính [8]. Nhận thấy rằng tro trấu sau khi hoạt hóa có thể thỏa mãn các yêu cầu cần thiết của chất mang như diện tích bề mặt riêng lớn (~ 410 m2/g) và có thể tạo ra lực liên kết mạnh với oxit sắt bởi oxit silic chứa trong tro trấu [9]. Do đó, trong nghiên cứu này, tro trấu sau hoạt hóa được thử nghiệm với vai trò là chất mang cho các hạt oxit sắt với hy vọng tìm ra vật liệu mới để loại bỏ asen từ nước ngầm. 2. Vật liệu và phương pháp 2.1. Hóa chất Axit clohydric xuất xứ Trung Quốc; axit flohydric, NaOH, FeCl3.6H2O được cung cấp bởi công ty Merck; nước khử ion (DI) được sử dụng trong quá trình tổng hợp chất hấp phụ. KBr, các dung dịch chuẩn asen và sắt (cung cấp bởi công ty Merck) được sử dụng trong các phân tích đặc trưng của vật liệu và đánh giá hàm lượng asen trong các thí nghiệm. Vật liệu NC-F20 (20 KL.% oxit sắt/Bentonite) được mua từ Công ty TNHH Thương mại Dịch vụ Thiết bị Khoa học CNT (237/22/10, đường Phạm Văn Chiêu, phường 14, quận Gò Vấp, thành phố Hồ Chí Minh, Việt Nam). 2.2. Mẫu nước ngầm Mẫu nước ngầm nhiễm asen được lấy từ giếng khoan có độ sâu ~ 20 m tại thị trấn Chợ Vàm, huyện Phú Tân, tỉnh An Giang. Trước khi phân tích chất lượng nước, các yêu cầu lưu trữ đối với mẫu nước ngầm được thực hiện theo hướng dẫn của TCVN 6663-3:2008 (Chất lượng nước-Lấy mẫu- Hướng dẫn bảo quản và xử lý mẫu) và TCVN 6663-11:2011 (Chất lượng nước- Lấy mẫu-Hướng dẫn lấy mẫu nước ngầm). Cụ thể là 3 mL dung dịch HNO3 63% cho vào các mẫu nước ngầm (1 lít) để đạt pH = 3 và được bảo quản ở điều kiện 5oC. 123 2.3. Tổng hợp vật liệu FexOy/RHA 2.3.1. Tổng hợp chất mang từ tro trấu Tro trấu thô (tro đen) được thu nhận từ các lò đốt gạch tại huyện Chợ Mới, tỉnh An Giang. Tro trấu tươi (nguyên liệu cho quá trình sản xuất chất mang) thu được bằng cách rửa tro trấu thô (vài lần với nước DI) và sấy khô ở nhiệt độ 110oC qua đêm. Quá trình hoạt hóa tro trấu bằng phương pháp ăn mòn hóa học với dung dịch HF 10% thể tích. Cụ thể là một hỗn hợp gồm 20 gam tro trấu tươi và 800 mL dung dịch HF 10% thể tích được khuấy trộn liên tục ở nhiệt độ phòng. Sau 30 phút khuấy trộn, chất rắn được tách ra bằng cách lọc và rửa nhiều lần với nước DI. Tro trấu đã hoạt hóa (RHA) thu được bằng cách sấy chất rắn này ở nhiệt độ 110oC qua đêm. 2.3.2. Tổng hợp vật liệu FexOy/RHA; FexOy/AC Các hạt nano oxit sắt được gắn lên bề mặt của RHA (hoặc AC) bằng phương pháp tẩm. Ở đây, FeCl3.6H2O được sử dụng để tổng hợp các hạt nano oxit sắt. Phương pháp được mô tả cơ bản như sau: đối với mẫu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA, 100 mL hỗn hợp huyền phù được tạo thành từ dung dịch (83,23 mg) FeCl3.6H2O và (~ 950 mg) RHA, được khuấy trộn liên tục ở nhiệt độ 70oC. Sản phẩm rắn thu được ở cuối quá trình bốc hơi nước này. Tiếp theo, mẫu rắn này được sấy ở 110oC qua đêm. Cuối cùng vật liệu thu được sau quá trình nung 4 giờ ở 450oC. Đối với các mẫu 10 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA, 15 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA và 20 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA được tổng hợp tương tự theo quy trình trên với tỷ lệ khối lượng FeCl3 được tẩm tương ứng là 10%, 15% và 20%. Vật liệu FexOy/AC cũng được tổng hợp tương tự nhưng thay RHA bằng AC. 2.4. Thực nghiệm hấp phụ asen từ nước ngầm Các mẫu vật liệu FexOy/RHA, FexOy/AC, FexOy/bentonite được khảo sát trực tiếp trên mẫu nước ngầm thực tế (nồng độ As ban đầu xác định 100 µg/L) ở các điều kiện cố định như: thể tích nước ngầm 50 mL; lượng chất hấp phụ là 50 mg (đối với các thí nghiệm xác định pH và thời gian tiếp xúc thích hợp) và 10 mg (đối với các thí nghiệm xác định dung lượng hấp phụ). Sau thời gian hấp phụ, chất hấp phụ được tách ra bằng cách lọc với giấy lọc Whatman 41 và dung dịch sau lọc được phân tích hàm lượng asen để đánh giá hiệu quả hấp phụ. Lưu ý rằng: các hạt vật liệu được nghiền và qua rây 0,02 mm. 2.5. Xác định nồng độ ion asen và sắt Nồng độ asen trong các thí nghiệm hấp phụ asen và hàm lượng sắt trong các mẫu FexOy/RHA và FexOy/AC được xác định bằng phương pháp phát xạ ngọn lửa với máy ICP (Industively coupled plasma; iCap-6000, Thermal). 2.6. Phân tích đặc trưng của mẫu Các phổ nhiễu xạ tia X của các mẫu được thực hiện với máy D2 Phaser XRD 300W, bước góc quay là 0,05o, bước thời gian 30s sử dụng nguồn phát xạ là Cu Kα (λ= 1,5406 Å). Hình dạng và kích thước hạt của RHA; FexOy/RHA và FexOy/AC được chụp ảnh bằng kính hiển vi điện tử quét (SEM) và kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM). Đặc trưng thành phần hóa học bề mặt của các mẫu được thực hiện bằng phương pháp quang phổ hồng ngoại (FTIR) trên máy Alpha –Bruker. 3. Kết quả và thảo luận 3.1. Các đặc trưng của vật liệu FexOy/RHA Trong nghiên cứu này, các hạt oxit sắt được gắn lên trên bề mặt của RHA bằng 124 phương pháp tẩm với các hàm lượng sắt tẩm khác nhau. Hình ảnh của các mẫu vật liệu được thể hiện trong Hình 1. Hình 1. Hình ảnh các mẫu vật liệu, gồm có: tro trấu tươi; RHA; 5 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA; 10 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA; 15 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA và 20 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA Đặc trưng hình học của các mẫu FexOy/RHA và FexOy/AC được quan sát bằng kính hiển vi điện truyền qua – TEM (Hình 2). Kết quả cho thấy các hạt oxit sắt đã được gắn lên trên bề mặt của RHA và than hoạt tính. Nhìn chung, các hạt oxit sắt phân tán đều trên bề mặt các chất mang và có kích thước 20÷50 nm; kích thước các hạt oxit sắt không có sự khác biệt lớn giữa các mẫu trên cả chất mang tro trấu và than hoạt tính (dựa vào phổ XRD). Các hạt oxit sắt phân tán tốt trên bề mặt RHA. Hình 2. Ảnh TEM của vật liệu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA (hình A) và 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/AC (hình B) Phổ FTIR của các vật liệu FexOy/RHA (Hình 3) cho thấy có sự thay đổi đáng kể của các peak ở các vị trí số sóng 630; 1000; 1188; 1700 cm -1. Đối với peak ở số sóng 630 cm -1 tương ứng với dao động Fe-O-Fe [10] và các peak ở số sóng 1000 và 1188 cm -1 tương ứng với dao động của SiO2 [10] được tìm thấy đối với mẫu có nồng độ tẩm sắt cao (15 và 20 KL.% (FeCl3)) nhưng không thấy đối với các mẫu có nồng độ tẩm sắt thấp (0; 5 và 10 KL.% (FeCl3)). Điều này cần nhiều kỹ thuật phân tích tiên tiến để giải thích vấn đề này. Đối với peak ở số sóng 1700 cm-1 tương ứng với dao động –OH [11], cường độ peak tăng dần tương ứng với hàm lượng sắt (FeCl3) được tẩm tăng từ 0  20 KL.% (FeCl3). Điều này có thể do quá trình hydroxit hóa của các oxit sắt. Phổ nhiễu xạ tia X của các vật liệu FexOy/RHA (Hình 4) cho thấy các oxit sắt trên chất mang RHA thu được là hỗn hợp của các oxit sắt (II) và oxit sắt (III). Đồng thời, kết quả cũng xác nhận sự tồn tại của hợp chất Fe2SiO4 ở vị trí 2θ-32 o [12]. Đây là một dạng spinel của hỗn hợp hai oxit sắt (II) và SiO2. Điều này có thể là các ion sắt (III) khuếch tán và thay thế các vị trí silic trong nút mạng phân tử (do các nguyên tử silic đã phản ứng với HF); và cuối cùng bị khử bởi sự đứt gãy liên kết Si-H ở nhiệt độ cao. Cường độ peak XRD của Fe2SiO4 (2θ- 32 o) giảm dần khi hàm lượng sắt được tẩm càng cao. Các hiện tượng này không được tìm thấy đối với mẫu FexOy/cacbon [13]. Hình 3. Phổ FTIR của các vật liệu FexOy/RHA 125 Hình 4. Phổ nhiễu xạ tia-X của RHA và FexOy/RHA. Trong đó, SiO2-JCPDS- No.2:01-089-1668; Fe2O3-JCPDS-No.2:00- 043-1312 và FeO-JCPDS-No.2:01- 0862316 3.2. Hoạt tính hấp phụ asen của vật liệu FexOy/RHA 3.2.1. Ảnh hưởng của điều kiện pH Kết quả (Hình 5) cho thấy rằng vật liệu FexOy/RHA có khả năng hấp phụ cao đối với các ion asen trong nước ngầm; trong đó, khoảng pH cho hiệu quả hấp phụ asen cao nhất là 6  9. Điều này rất thuận lợi cho quá trình triển khai ứng dụng vật liệu FexOy/RHA vào thực tiễn trong quá trình xử lý nước nhiễm asen. Hình 5. Ảnh hưởng của giá trị pH ban đầu đến khả năng hấp phụ asen từ nước ngầm (điều kiện thí nghiệm: 50 mg mẫu 15 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA, 50 mL nước ngầm, thời gian tiếp xúc 30 phút) 3.2.2. Ảnh hưởng của thời gian tiếp xúc Kết quả (Hình 6) cho thấy vật liệu FexOy/RHA đạt đến trạng thái cân bằng hấp phụ asen trong một khoảng thời gian rất ngắn, khoảng 15 phút. Sự tiến nhanh đến trạng thái cân bằng có thể là do diện tích tiếp xúc lớn giữa các cấu tử asen trong nước và tâm hấp phụ trên bề mặt vật liệu; điều này có thể đạt được do kích thước nano của các oxit sắt và diện tích bề mặt riêng lớn của chất mang tro trấu sau quá trình hoạt hóa bằng axit HF. Ngoài ra, sự tiến nhanh đến trạng thái cân bằng cũng có thể do tích điện tích dương trên bề mặt oxit sắt, được tạo ra từ tương tác mạnh giữa RHA và oxit sắt. Hình 6. Ảnh hưởng của thời gian tiếp xúc đến khả năng hấp phụ asen từ nước ngầm (điều kiện thí nghiệm: 50 mg mẫu 15 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA, 50 mL nước ngầm, pH  7) 3.2.3. Ảnh hưởng của hàm lượng FeCl3 được tẩm Các kết quả (Hình 7) cho thấy khi tính trên một đơn vị vật liệu hấp phụ, hoạt tính hấp phụ asen tăng dần khi tăng hàm lượng FexOy trên bề mặt RHA (từ 0  10 KL.% (FeCl3)) nhưng sau đó lại giảm hiệu quả hấp phụ asen khi tiếp tục tăng hàm lượng FexOy trên bề mặt RHA (từ 15  20 KL.% (FeCl3)). Điều này có thể giải thích như 126 sau: đối với các mẫu có hàm lượng FexOy tẩm thấp thì việc tăng hàm lượng FexOy là tương đương với việc tăng số lượng tâm hấp phụ asen. Tuy nhiên, đối với các mẫu có hàm lượng FexOy tẩm cao thì việc tăng hàm lượng FexOy là tương đương với việc giảm diện tích tiếp xúc giữa vật liệu và các cấu tử asen trong nước ngầm; bởi vì diện tích bề mặt riêng của oxit sắt nhỏ hơn diện tích bề mặt riêng của chất mang (RHA). Do vậy, hoạt tính hấp phụ có thể sắp xếp theo thứ tự như sau: 10 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 15 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 20 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA > 0 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA. Hình 7. Ảnh hưởng của hàm lượng sắt được tẩm đến hoạt tính hấp phụ asen của vật liệu FexOy/RHA (điều kiện thí nghiệm: 10 mg vật liệu, 50 mL nước ngầm, thời gian tiếp xúc 15 phút, pH  7) Tuy nhiên, khi tính dung lượng As bị hấp phụ trên cơ bản một đơn vị khối lượng ion sắt thì trật tự hoạt tính hấp phụ As của các vật liệu có sự thay đổi nhỏ: 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA > 10 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 15 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA > 20 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA. Lưu ý rằng, trong phần này vật liệu 0 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA không được xét trong dãy thứ tự hoạt tính hấp phụ này; bởi vì mẫu vật liệu này là tro trấu sau quá trình hoạt hóa (RHA, không có oxit sắt trên bề mặt chất mang) và cũng được xem là mẫu đối chứng. Sự thay đổi trật tự trên có thể là do sự giảm tương tác điện tử của chất mang và các hạt nano oxit sắt. Quá trình này được hình thành từ lực tương tác mạnh giữa oxit trong chất mang (SiO2 trong tro trấu) và oxit sắt [14]. Chính tương tác giữa SiO2 (chất mang) - FexOy đã tích điện dương trên bề mặt các oxit sắt (các electron dịch chuyển từ các hạt oxit sắt về SiO2 chất mang) như được minh họa trong Hình 8. Nhưng lực tương tác giữa chất mang oxit và oxit sắt sẽ giảm khi bề dầy của lớp oxit sắt (hàm lượng oxit sắt) trên bề mặt chất mang tăng. Ngoài ra, mẫu 2 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA cũng được tổng hợp. Tuy nhiên, kết quả kiểm tra hoạt tính hấp phụ asen của mẫu 2 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA (không đưa kết quả vào báo cáo) cho hiệu quả hấp phụ asen thấp hơn so với mẫu 5 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA. Điều này có thể là do số lượng tâm sắt hấp phụ asen của mẫu 2 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA thấp hơn mẫu 5 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA. Hình 8. Mô tả tương tác mạnh giữa chất mang oxit và oxit sắt [15] 127 Để thấy được vai trò đặc biệt của chất mang RHA và chứng minh vật liệu FexOy/RHA có hiệu quả hấp phụ cao đối với asen, cạnh tranh đối với các vật liệu trên thị trường thì các thí nghiệm đối chứng là rất cần thiết. Ở đây, các vật liệu FexOy/AC (than hoạt tính) và NC-F20 (20 KL.% FexOy/Bentonite-Việt Nam) được sử dụng vào mục đích này. Các kết quả (Hình 9) cho thấy vật liệu 5 KL.% (FeCl3)- FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ asen cao nhất. Điều này có thể giải thích như sau: Vật liệu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/AC cho hoạt tính thấp hấp phụ asen thấp hơn so với 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA có thể là thiếu lực tương tác oxit sắt và chất mang (lực tương tác giữa cacbon và kim loại hoặc oxit kim loại là rất yếu). Kết quả là không làm thay đổi điện tích trên bề mặt oxit sắt. Vật liệu NC-F20 (20 KL.% (FeCl3)- FexOy/Bentonite) cho hoạt tính hấp phụ asen thấp nhất, điều này có thể là chất mang bentonite thường có diện tích bề mặt riêng (< 200 m 2 /g) nhỏ hơn than hoạt tính và tro trấu sau hoạt hóa; đồng thời vật liệu bentonite được biết là một vật liệu alumosilicat được tạo thành bởi hỗn hợp oxit silic và oxit nhôm; và có cấu trúc lớp. Do đó sự có mặt của oxit nhôm có thể làm giảm cường độ rút electron từ oxit sắt về chất mang oxit (để giải thích điều này cần có những nghiên cứu sâu hơn). Ngoài ra, Zhong và cộng sự (2006) đã nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano oxit sắt và cho thấy vật liệu có khả năng hấp phụ 7,6 mgAs/gFe [16]. Vì vậy, vật liệu FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ asen cao hơn so với nano oxit sắt (không có chất mang) có thể do hiệu ứng tương tác mạnh của chất mang và oxit sắt mang lại. Hình 9. So sánh hiệu quả hấp phụ asen của oxit sắt trên các chất mang khác nhau (điều kiện thí nghiệm: 10 mg vật liệu, 50 mL nước ngầm, thời gian tiếp xúc 15 phút, pH  7) 4. Kết luận Chất mang RHA và các vật liệu FexOy/RHA đã được tổng hợp thành công và cũng được đặc trưng bằng các phân tích hiện đại như TEM, SEM, FTIR, XRD. Các vật liệu FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ cao đối với asen từ nước ngầm; trong đó mẫu 5 KL.% (FeCl3)-FexOy/RHA cho hiệu quả hấp phụ asen cao nhất khi tính trên cơ bản một đơn vị khối lượng ion sắt (~14 mgAs/gFe). Ở đây, vai trò của RHA (tro trấu sau hoạt hóa) đã được thể hiện rõ trong việc nâng cao hiệu quả và giảm thời gian đạt cân bằng hấp phụ asen (~15 phút); như là cung cấp một bề mặt lớn giúp phân bố tốt các hạt nano oxit sắt; đóng vai trò một chất khử để khử một phần sắt (III) về sắt (II); tăng điện tích dương trên bề mặt các oxit sắt nhờ vào tương tác mạnh giữa oxit sắt và các oxit trong chất mang. Nhìn chung, vật liệu FexOy/RHA có thể được đánh giá là một dạng vật liệu mới có tính cạnh tranh cao đối với vật liệu NC-F20 thương mại và là một vật liệu hấp phụ đầy triển vọng để triển khai áp dụng thực tế./. 128 TÀI LIỆU THAM KHẢO 1. Dang Ngoc Chanh, Vu Trong Thien, Dang Minh Ngoc và Nguyen Qui Hoa, (2010). Investigating Arsenicosis Cases in An Giang Province. Journal of Medicine-Ho Chi Minh City, 14(2), p. 140-146. 2. Trần Thị Thanh Hương và Lê Quốc Tuấn (2010), “Cơ chế gây độc Asen và khả năng giải độc asen của vi sinh vật”, Hội thảo Môi trường và Phát triển bền vững, ngày 18-20 tháng 06 năm 2010, Vườn Quốc gia Côn Đảo, tr. 82-92. 3. Gupta A., M. Yunus and N. Sankararamakrishnan, (2013). Chitosan-and Iron–Chitosan-Coated Sand Filters: A Cost- Effective Approach for Enhanced Arsenic Removal. Industrial & Engineering Chemistry Research, 52(5), p. 2066-2072. 4. Lê Hoàng Việt, Nguyễn Hữu Chiếm, Huỳnh Long Toản và Phan Thanh Thuận (2013), “Xử lý nước dưới đất ô nhiễm arsenic qui mô hộ gia đình”, Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 25(A), tr. 36-43. 5. Chang-Yan Cao, Jin Qu, Wen-Sheng Yan, Jun-Fa Zhu, Zi-Yu Wu, and Wei-Guo Song, (2012). Low-Cost Synthesis of Flowerlike α-Fe2O3 Nanostructures for Heavy Metal Ion Removal: Adsorption Property and Mechanism. Langmuir, 28(9), p. 4573-4579. 6. Nguyễn Trung Thành, Vũ Thị Đan Thanh và Phan Phước Toàn (2014), “Giải pháp thích hợp để loại bỏ asen trong nước ngầm tại các vùng nông thôn Việt Nam”, Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 33(A), tr. 101-108. 7. Addo Ntim, S. and S. Mitra, (2011). Removal of Trace Arsenic to Meet Drinking Water Standards Using Iron Oxide Coated Multiwall Carbon Nanotubes. Journal of Chemical & Engineering Data, 56(5), p. 2077-2083. 8. Nguyễn Trung Thành, Nguyễn Thùy Trang, Lâm Thành Trí, Hồ Nguyễn Thy Thy và Lê Ngọc Hăng (2010), “Nghiên cứu ứng dụng tro trấu từ lò đốt gạch thủ công làm chất hấp phụ metyl da cam”, Hội thảo quốc tế Giáo dục và Môi trường. Đại học Hoa Sen và Đại học An Giang. 9. Phan Phước Toàn, Nguyễn Trung Thành và Ngô Thụy Diễm Trang, (2016), “Đặc trưng và khả năng hấp phụ metyl da cam của tro trấu hoạt hóa”, Tạp chí Khoa học Trường Đại học Cần Thơ, 42(A), tr. 50-57. 10. Shen M., Cai H., Wang X., Cao X., Li K., Wang S.H., Guo R., Zheng L., Zhang G., and Shi X., (2012). Facile One-Pot Preparation, Surface Functionalization, and Toxicity Assay of APTS-Coated Iron Oxide Nanoparticles. Nanotechnology, 23(10), p. 105601. 11. Sharma G. and P. Jeevanandam, (2013). Synthesis of Self-Assembled Prismatic Iron Oxide Nanoparticles by a Novel Thermal Decomposition Route. RSC Advances (Royal Society of Chenmistry), 3(1), p. 189-200. 12. Chanéac C., E. Tronc and J.P. Jolivet, (1995). Thermal Behavior of Spinel Iron Oxide-Silica Composites. Nanostructured Materials, 6(5–8), p. 715-718. 13. Longlong Geng, Xiuyan Zhang, Wenxiang Zhang, Mingjun Jiaa and Gang Liu, (2014). Highly Dispersed Iron Oxides on Mesoporous Carbon for Selective Oxidation of Benzyl Alcohol with Molecular Oxygen. Chemical Communications, 50(22), p. 2965-2967. 14. Carl R. F. Lund and J. A. Dumesic, (1981). Strong Oxide-Oxide Interactions in Silica- Supported Magnetite Catalysts. 1. X-ray Diffraction and Miissbauer Spectroscopy Evidence for Interaction. The Journal of Physical Chemistty, 85(21), p. 3175-3180. 15. Francesco Arena, Giorgio Gatti, Gianmario Martra, Salvatore Coluccia, Lorenzo Stievano, Lorenzo Spadaro, Pio Famulari, Adolfo Parmaliana, (2005). Structure and Reactivity in The Selective Oxidation of Methane to Formaldehyde of Low-Loaded FeOx/SiO2 Catalysts. Journal of Catalysis, 231, p. 365-380. 16. Zhong L.S., J.S. Hu, H.P. Liang, A.M. Cao, W.G. Song and L.J. Wan, (2006). Self- Assembled 3D Flowerlike Iron Oxide Nanostructures and Their Application in Water Treatment. Advanced Materials, 18(18), p. 2426-2431. Ngày nhận bài: 18/10/2016 Biên tập xong: 15/01/2017 Duyệt đăng: 20/01/2017

Các file đính kèm theo tài liệu này:

  • pdf144_8259_2215196.pdf
Tài liệu liên quan